Арнольд начал свою карьеру на Бродвее в 1930 г. и продолжал играть там до конца 1950-х годов. В середине 1940-х он начал также сниматься в кино и работать на телевидении. В 1945 г. Мосс сыграл Просперо в постановке Маргарет Вебстер «Буря» Шекспира.  Он сыграл две удачные роли в фильмах Боба Хоупа "Мой любимый шпион" и "Большая ночь Казановы". Мосс появился в сериале "Звёдный путь" как таинственный актёр Антон Каридиан в эпизоде ​​"Совесть короля". Он также играл школьного учителя Грисвальда в «Стрелке» и вождя Одинокое Копьё в эпизоде "В защиту чести" сериала "​​Бонанза" в 1968 г. Благодаря приятному голосу его часто приглашали выступить в качестве рассказчика с симфоническими оркестрами Бостона, Милуоки, Детройта и др. Мосс получил докторскую степень в Нью-Йоркском университете в 1973 г. Почти десять лет он преподавал драму в Бруклин-колледже. Умер от рака лёгких.

Имя Арнольд - от германских элементов arn - "орёл" и wald - "сила". Фамилия Мосс произошла от библейского имени Моисей.